富勒烯“電子緩沖”機(jī)制在合成氨催化方面的重要突破
近日预甲,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院停柬,廈門福納新材料科技有限公司首席科學(xué)家謝素原院士團(tuán)隊(duì)與福州大學(xué)石油化工學(xué)院院長(zhǎng)/化肥催化劑國(guó)家工程研究中心主任江莉龍教授在合成氨(NH3)的高效催化劑方面取得了重要突破澳券,相關(guān)研究成果以“Fullerene on non-iron cluster-matrix co-catalysts promotescollaborative H2 and N2 activation for ammonia synthesis”為題于2024年9月4日發(fā)表在Nature Chemistry期刊上。
開發(fā)用于合成氨(NH3)的高效催化劑是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)珠焦,即使是目前普遍用于工業(yè)NH3合成的鐵衍生催化劑揍庄,也需要苛刻的反應(yīng)條件和大量的能源消耗。
本項(xiàng)研究探究了巴克敏斯特富勒烯(氫鍵合C60)錨定在TMs(氮鍵合Mo和Ru)上形成團(tuán)簇-基質(zhì)共催化劑,用于NH3合成牲羊。具體來(lái)說(shuō),這種含有N鍵和H鍵對(duì)的簇基質(zhì)復(fù)合催化劑有兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)山顶。首先蛮血,C60簇作為 “電子緩沖器”,可逆地存儲(chǔ)和釋放電子好员,實(shí)現(xiàn)TM位點(diǎn)電子密度的靈活平衡芽刨。其次,C60的尺寸約為 0.7nm略尘,與TM基質(zhì)的活化催化域相當(dāng)(通常為納米級(jí))瘩浆,有利于構(gòu)建具有精確距離的催化位點(diǎn),用于活化N2和H2怯漾,C60與TM之間的距離為亞納米級(jí)胡炼,可用于氫遷移和電子轉(zhuǎn)移。因此摹削,通過(guò)C60-TM助催化劑在不同的位點(diǎn)上活化N2和H2分子可以繞過(guò)主要的瓶頸碍蚊,使得在更溫和的條件下合成NH3成為可能。事實(shí)上到旦,所制備的C60-TM簇基質(zhì)助催化劑顯示出卓越的高NH3合成率旨巷,并且壽命有望超過(guò)1,000小時(shí)。
該研究證明了將巴克敏斯特富勒烯(C60)錨定在非鐵過(guò)渡金屬上可產(chǎn)生高效合成NH3的簇基質(zhì)助催化劑添忘。這種助催化劑具有分離的氫和氮催化活性位點(diǎn)采呐。C60的 “電子緩沖”特性平衡了催化過(guò)渡金屬位點(diǎn)的電子密度,使氮在過(guò)渡金屬上的活化與氫在C60位點(diǎn)上的活化和遷移協(xié)同進(jìn)行搁骑。長(zhǎng)期連續(xù)運(yùn)行證明斧吐,與不含C60的催化劑相比,C60促進(jìn)過(guò)渡金屬助催化劑的NH3合成率更高靶病。在C60的參與下会通,發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇-基質(zhì)共催化的速率決定步驟是*NH2的加氫。C60的加入為解決各種氧化物負(fù)載的Ru催化劑的氫中毒問(wèn)題提供了一種實(shí)用方法娄周。
本項(xiàng)研究采用的富勒烯C60是由廈門福納新材料科技有限公司提供涕侈。廈門福納新材料科技有限公司作為全球領(lǐng)先的富勒烯制造企業(yè),專注于富勒烯的工業(yè)化制備煤辨、應(yīng)用產(chǎn)品研究及新型富勒烯產(chǎn)業(yè)的推動(dòng)裳涛。經(jīng)過(guò)十多年的沉淀和積累,福納新材料現(xiàn)已解決富勒烯原材料的工業(yè)化量產(chǎn)難題侥锨,并通過(guò)自主研發(fā)和合作開發(fā)等方式布局了工業(yè)催化念焙、生物醫(yī)藥扑跌、新能源等領(lǐng)域的應(yīng)用。未來(lái)鲤境,福納將持續(xù)并加大投入创皿,通過(guò)“富勒烯+”產(chǎn)業(yè)平臺(tái)的建設(shè)和推動(dòng),拓展富勒烯的應(yīng)用丛疲,朝著“讓富勒烯造福人類”的愿景穩(wěn)步前行爸蝠!
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41557-024-01626-6?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata